近日，物理系李永乐副教授研究团队以“New Stable and Fast Ring-Polymer Molecular Dynamics for Calculating Bimolecular Rate Coefficients with an Example of OH + CH4”为题在一区期刊《Journal of Chemical Theory and Computation》上发表论文。物理系2022级硕士毕业生桂雄飞为该论文的第一作者，李永乐副教授为通讯作者，8455新葡萄场网站为第一完成单位和通讯作者单位。
化学反应速率系数的精确计算，与燃烧、大气、星际分子、环境科学等研究领域紧密相关。化学反应中原子核的量子效应十分重要且不可忽略；然而严格求解原子核的薛定谔方程计算量极大，对于多原子反应难以实现。近年来李永乐副教授团队一直致力于基于路径积分的近似量子力学计算方法RPMD，对化学反应速率系数进行高精度计算。本文将一种新开发的量子力学路径积分计算方法引入多原子化学反应的RPMD计算，成功提升了计算速度五倍以上，顺利计算出传统量子力学计算方法难以处理的多原子双分子化学反应体系OH+CH4，及其四种同位素反应，不仅给出了大范围温度区间内的化学反应速率系数，也计算得到了相应的动力学同位素效应（kinetic isotope effect, KIE）。计算结果与实验数据完美符合。本工作的发表，将一类化学物理问题的计算范围扩大到更复杂的体系，兼顾了计算效率与计算精度，是理论计算方法的一次较大创新。目前相关程序正在申请软件著作权。
该研究工作得到了国家自然科学基金委（No. 22173057）、上海市科委（No. 21JC1402700）、之江实验室（No. 2021PE0AC02）以及8455新葡萄场网站的大力支持。
李永乐副教授长期致力于基于路径积分的化学反应中的量子动力学问题的交叉学科研究。主持国家基金委青年项目一项、面上项目一项，上海市科委项目两项、上海市教委研究生质量提升项目一项。迄今，课题组已经在Journal of Physical Chemistry Letters、ACS Catalysis、Nano Energy、Carbon等一区期刊发表多篇论文，并获得四项软件著作权、申请专利三项。
原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jctc.2c00522
